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Doctorat en chimie analytique et électrochimie - H/F

Doctorat en chimie analytique et électrochimie - H/F

France 01 nov. 2022
CNRS

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DÉTAILS OPPORTUNITÉ

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01 nov. 2022
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Cette opportunité est destiné à tous les pays
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Le Laboratoire de Physique Irène Joliot-Curie des 2 Infinis (IJCLab) est un laboratoire de physique sous tutelle du CNRS, de l'Université Paris-Saclay et de l'Université de Paris. IJCLab est né en 2020 de la fusion de cinq unités (CSNSM, IMNC, IPN, LAL, LPT). Le personnel est composé de près de 560 permanents (340 ingénieurs, techniciens et administrateurs et 220 chercheurs et enseignants-chercheurs) et d'environ 200 non permanents dont 120 doctorants. Les thèmes de recherche du laboratoire sont la physique nucléaire, la physique des hautes énergies, la physique théorique, les astroparticules, l'astrophysique et la cosmologie, les accélérateurs de particules, l'énergie et l'environnement et la santé. L'IJCLab dispose de capacités techniques très importantes (environ 280 IT) dans tous les grands domaines nécessaires à la conception, au développement ou à la mise en œuvre des dispositifs expérimentaux nécessaires à son activité scientifique, ainsi qu'à la conception, au développement et à l'utilisation d'instruments.
Le doctorant sera inscrit à l'école doctorale Particules, Hadrons, Énergie, Nuclei, Instrumentation, Imagerie, Cosmos et Simulation (PHENIICS) de l'Université Paris Saclay. Les domaines scientifiques de PHENIICS incluent la physique des particules, la physique nucléaire, la cosmologie et l'astrophysique, l'énergie nucléaire et la physique théorique en particulier là où il y a un fort dialogue avec l'expérience (phénoménologie, théorie quantique des champs, gravitation, problème à N corps, etc.). Un programme d'instrumentation dynamique couvre la physique des accélérateurs et des détecteurs, y compris les simulations et l'optimisation. Les applications et les aspects sociétaux de ces domaines, comme la radiochimie et l'imagerie médicale, complètent l'offre PHENIICS et offrent une expérience pédagogique plurielle aux doctorants de l'Université Paris-Saclay. Le domaine du projet de thèse s'inscrit dans l'axe « Énergie nucléaire » puisqu'il concerne le traitement du combustible nucléaire usé.
Ce projet de thèse sera réalisé au sein de l'équipe CHIMèNE du pôle Energie & Environnement, en collaboration avec ORANO. L'équipe de Sylvie Delpech dispose des compétences et des équipements nécessaires pour développer des études en milieux salins fondus sur des éléments tels que le thorium ou l'uranium.

Les réacteurs à sels fondus à base de sels chlorures sont actuellement à l'étude pour leur particularité d'avoir un spectre de neutrons rapides qui les rend intéressants pour la transmutation des actinides. Dans le cycle du combustible français actuel, l'uranium et le plutonium sont extraits des combustibles usés par le procédé PUREX pour une utilisation ultérieure (dans les combustibles MOX ou pour les réacteurs des futures générations). Les actinides mineurs et les produits de fission sont conditionnés par vitrification pour leur stockage ultime (prévu pour un stockage profond dans le site de stockage du CIGEO). Les actinides contribuent à près de 95 % de la radiotoxicité des déchets, alors qu'ils ne représentent que 0,2 % du volume total. L'élimination des actinides mineurs des déchets réduirait significativement leur radiotoxicité et leur impact environnemental. L'une des voies privilégiées, en attendant le déploiement des réacteurs de 4e génération, est leur transmutation par fission dans un réacteur nucléaire. Celui-ci doit avoir certaines caractéristiques telles que (i) fonctionner avec un spectre de neutrons rapide et (ii) utiliser du combustible régulièrement régénéré afin de séparer actinides/produits de fission, les produits de fission étant souvent des poisons neutroniques qui captent les neutrons et diminuent l'efficacité de la transmutation. Le réacteur à sels fondus à base de chlorure est donc un concept bien adapté pour répondre à ces objectifs.
L'objectif de cette thèse est d'étudier le sel fondu NaCl-ThCl4-CeCl3 (60-23-17 mol%) à 600 °C (le cérium étant utilisé comme substitut du plutonium). L'ajout de thorium permet de diminuer la température de fusion et également d'augmenter la sécurité du réacteur par effet Doppler (effet neutronique dû à la présence de matière fertile dans le réacteur). Par ailleurs, une controverse existe actuellement sur les différents états d'oxydation stables du thorium en milieu chlorure fondu. Sur la base de ces connaissances préliminaires, les premières études à mener dans le cadre de cette thèse porteront sur le comportement chimique et électrochimique du thorium en milieu chlorure fondu et sur la détermination des différents états d'oxydation stables dans ce milieu.
La deuxième partie de la thèse portera sur le développement d'une méthode de traitement pyrochimique du combustible usé. Dans un réacteur à sels fondus, l'un des procédés de retraitement préconisés pour extraire et séparer les actinides (An) des lanthanides (Ln) est l'extraction réductrice qui consiste à mettre le sel fondu en contact avec une feuille de bismuth (ou autre métal de intérêt) liquide et transférer les éléments An et/ou Ln par une réaction redox dans le métal liquide. Dans le procédé d'extraction réductrice, développé aux USA par le Oak Ridge National Laboratory dans les années 1960, un élément réducteur est généralement introduit dans le métal liquide, typiquement du lithium ou du sodium métal (correspondant aux mélanges Bi-Li ou Bi-Na). Ce métal est oxydé lors de la réaction redox et est transféré dans la phase saline. La composition du sel et de la phase métallique liquide est alors modifiée. Le procédé n'est donc pas optimal en termes de flux de matières. De plus, les tests expérimentaux effectués récemment ont montré que la feuille de métal liquide se sature rapidement en éléments extraits, ce qui limite le procédé.
L'alternative proposée dans ce projet est l'extraction réductrice dynamique (ERD) qui consiste à (i) effectuer l'extraction par une électrolyse qui permet d'éviter la présence d'un métal réducteur et ainsi d'éliminer le problème de l'évolution de la composition des phases et (ii) extraire, dans un second sel fondu, de la feuille de métal liquide les éléments qui y sont réduits, simultanément à leur extraction, ce qui élimine le problème de la saturation du métal liquide. Au cours de cette thèse, des études électrochimiques seront menées afin d'identifier les réactions se déroulant aux interfaces métal/sel. La cinétique d'extraction/séparation de l'ERD sera déterminée par ICP-AES (qui permet d'analyser des traces) en prélevant des échantillons de sels et aussi par électrochimie en suivant la disparition (d'un côté) et l'apparition (de l'autre côté ) signaux électrochimiques caractéristiques des éléments étudiés. La relation analytique sur le potentiel à imposer sera établie en fonction des propriétés redox des éléments et des conditions expérimentales et les matériaux anodiques et cathodiques seront optimisés.


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